在長期的漫遊中，李白和勞動人民有較多接觸，寫了一些反映他們的詩篇。《宿五松山下苟媼家》對“田家秋作苦，鄰女夜春寒。”深表同情。《秋浦歌》第１４首歌頌冶煉工人：“爐火照天地，紅星亂紫煙。赧郎明月夜，歌曲動寒川。”對釀酒老頭也充滿感情，｛哭宣城善釀紀叟》寫道：“紀英黃泉里，還應釀老春。夜台無李白，沽酒與何人？”歌頌祖國大好河山，是李白這個時期詩歌創作的一個主要方面，也取得了新的成就。例如對黃河的描寫，就有不少名句：“西嶽崢嶸何壯哉！黃河如絲天際來。”“黃河西來決崑崙，咆哮萬里出龍門。”“君不見黃河之水天上來，奔流到海不復回。”《獨坐敬亭山》一首；“眾鳥高飛盡，孤雲獨會閒。相看兩不厭，只有敬亭山。”則把山寫活了。
天寶十四載，安史之亂爆發。當時任平盧、范陽、河東三鎮節度使的胡人安祿山，率所部兵１５萬，認范陽（今北京大興）出發．進攻中原。僅３０多天，洛陽就陷於亂軍之手。次年正月，安祿山在洛陽稱帝，自號大燕皇帝。六月，京都屏障憧關失守。玄宗倉皇西選，於是京都長安也為亂軍所據。安史之亂初，梁園淪陷，李白帶著夫人到江南避難。他寫了許多詩篇，表達他對亂軍的痛恨，對國家和人民命運的擔憂。《古風》第十九首中寫道：“俯視洛陽川，茫茫走胡兵。流血塗野草，豺狼盡冠纓。”詩人這時渴望報國殺敵，《贈張相鎬》詩云：“撫劍夜吟嘯，雄心日千里。誓欲斬鯨，澄清洛陽水。”
天寶十五載，玄宗西逃成都，太子李亨於七月在靈武即帝位，是為肅宗，改年號為至德。永王李*奉玄宗之命，以抗敵為號召，在江陵起兵。次年正月，永王經過尋陽，知道李白在廬山隱居，派謀士韋子春三次上山聘請李白參加他的幕府。李白的《永王東巡歌》第二首寫道：“三川北虜亂如麻，四海南奔似永嘉。但用東山謝安石，為君談笑靜胡沙。”他以東晉名臣謝安自比，表示要輔佐永王，平定叛亂。但沒想到，永王與肅宗發生矛盾，不久，永王即被肅宗的軍隊所消滅。李白也因此獲罪，被捕入獄，流放夜郎（今貴州桐梓縣一帶）。他這時的心情是很沉重的，“夜郎萬里道，西上令人老。”乾元二年（公元７５９年）二月，在經歷１５個月的流放，行至巫山時，遇到朝廷大赦，李白才重新獲得自由。他隨即僱船東歸，名作《早發白帝城》寫道：“朝辭白帝彩雲間，千里江陵一日還。兩岸猿聲啼不住，輕舟已過萬重山。”此詩筆調明朗輕快，反映了李白遇赦獲釋的歡快情緒。
上元元年（公元７６０年），李白從江夏到豫章（今江西南昌）與夫人重聚。李白在一生的最後幾年中，窮愁潦倒，生活十分淒涼。但他對時局的變化還是始終關心的。上元二年，當東南地區又告吃緊，朝廷派李光弼出鎮臨淮（今安徽泅縣）時，６１歲高齡的李白，仍不肯放棄這最後的報國機會，打算趕往臨淮，參加李光弼的軍隊。可惜走到半路就病倒了，未能如願。第二年，李白在安徽當塗與世長辭。
李白一生政治上不得志，在貧病中死去，但他以傑出的詩歌創作，為自己樹起了一座豐碑。他繼承了屈原和莊子開拓的浪漫主義傳統，反對齊梁柔靡詩風，在詩歌革新方面取得了突出成就。他的詩留傳下來的近千首，各體皆備，都有膾炙人口的名篇，尤以七言歌行和五、七言絕句成就最大。其詩氣象宏大，格調雄渾，感情豪邁，境界開闊，清新自然，餘味無窮。李白和偉大的現實主義詩人杜甫，把中國詩歌藝術推向頂峰，給後世留下了寶貴的遺產。正如韓愈所說：“李杜文章在，光焰萬丈長。”
李白詩歌散失不少，今尚存９００多首，內容豐富多采。李白一生關心國事，希望為國立功，不滿黑暗現實。他的《古風》５９首是這方面的代表作品。對唐玄宗後期政治的黑暗腐敗，廣泛地進行了揭露批判，反映了賢能之士沒有出路的悲憤心情。言多諷興，氣骨高舉。李白固然迫切要求建功立業，為國效勞，但他並不艷羨榮華富貴，而是認為“鐘鼓饌玉不足貴”（《將進酒》）。在建樹功業以後，他要以戰國時代高士魯仲連為榜樣，不受爵祿，飄然引退。其思想明顯地受到道家特別是莊子的影響。李白的不少詩篇，表現了對人民生活的關心和同情。這種內容常常結合著對統治者的批判。他的一部分樂府詩，反映婦女的生活及其痛苦，其中著重寫思婦憶念征人，還寫了商婦、棄婦和宮女的怨情。他的《宿五松山下荀媼家》、《丁都護歌》、《秋浦歌》“爐火照天地”，分別描繪了農民、船夫、礦工的生活，表現了對勞動人民的關懷。李白一生寫下不少描繪自然風景的詩篇。他的“蜀道之難，難於上青天”（《蜀道難》）、“君不見黃河之水天上來，奔流到海不復回”（《將進酒》）、“飛流直下三千尺，疑是銀河落九天”（《望廬山瀑布》）等，形象雄偉，氣勢磅礴，都是傳誦千古的名句。這類詩篇，正象他若干歌詠大鵬鳥的作品那樣，表現了他的豪情壯志和開闊胸襟，從側面反映了他追求不平凡事物的渴望。另外一些詩篇，像《秋登宣城謝眺北樓》、《獨坐敬亭山》、《清溪行》，則善於刻畫幽靜的景色，清新雋永，風格接近王維、孟浩然一派。李白還有不少歌唱愛情和友誼的詩篇。其樂府詩篇，常常從女子懷人的角度來表達委婉深摯的愛情。還有若干寄贈、懷念妻室的詩，感情也頗為深摯。李白投贈友人的作品數量很多，佳篇不少。其中有的詩表現了鮮明的政治態度，更多的是表現日常送別、相思之感，像《黃鶴樓送孟浩然之廣陵》、《沙丘城下寄杜甫》、《聞王昌齡左遷龍標遙有此寄》、《憶舊遊寄譙郡元參軍》、《贈汪倫》等等，感情深摯，形象鮮明，具有強烈的藝術感染力量。李白詩歌內容也包含著一部分封建糟粕，其中較多的是宣揚人生若夢、及時行樂、縱酒狂歡的消極虛無思想和表現求仙訪道、煉丹服藥的宗教迷信。他描寫婦女和愛情題材的詩，也有少數存在庸俗情調。李白詩歌中大量採用誇張手法和生動的比喻。他的“抽刀斷水水更流，舉杯消愁愁更愁（《宣州謝眺樓餞別校書叔雲》）、“白髮三千丈，緣愁似個長”（《秋浦歌》其十五），刻畫他長安政治活動失敗後深廣的憂思，是廣泛流傳的名句。他如“吟詩作賦北窗里，萬言不值一杯水”（《答王十二寒夜獨酌有懷》），寫自己的懷才不遇；“欲渡黃河冰塞川，將登太行雪滿山”（《行路難》），寫仕途艱難；“桃花潭水深千尺，不及汪倫送我情”（《贈汪倫》），寫朋友間的深厚友誼等，都以鮮明突出的形象打動讀者。李白詩歌的想像是很豐富和驚人的。他的“狂風吹我心，西掛鹹陽樹”（《金鄉送韋八之西京》）、“我寄愁心與明月，隨風直到夜郎西”（《聞王昌齡左遷龍標遙有此寄》），都以奇特的想像表現了對長安和詩友的懷念。《梁甫吟》、《古風》“西上蓮花山”分別通過幻想方式來表現自己在長安受到讒毀和安史叛軍對中原地區的蹂躪；《遠別離》更通過迷離惝恍的傳說來表現對唐玄宗後期政局的隱憂；它們都顯得形象鮮明，寓意深刻。《蜀道難》、《夢遊天姥吟留別》則藉助於神話傳說，構造出色彩繽紛、驚心動魄的境界。李白詩歌豐富的想像力在篇幅較長的七言歌行中表現得尤為突出，這方面明顯地可以看出受到屈原的影響。在體裁方面，李白擅長形式比較自由的古詩和絕句，不愛寫格律嚴整的律詩。《古風》５９首是他五古的代表作品。他樂府中的五古，繼承漢魏六朝樂府民歌的優良傳統，文筆樸素生動，並傾注著詩人洋溢的熱情。他的七言古詩（包括樂府七言歌行和一般七古）具有更大的創造性。寫景則形象雄偉壯闊，氣勢磅礴，色彩繽紛，抒情則感情奔放激盪，跳脫起伏，變化多端。從文學淵源說，這類詩受屈原作品和鮑照《擬行路難》的影響最深。李白擅長絕句。他的絕句，在南北朝樂府民歌的基礎上，鍛鍊提高，更為精警。五絕如《靜夜思》、《玉階怨》等，蘊藉含蓄，意味深長。七絕佳作更多，語言明朗精練，聲調和諧優美，寫景抒情，深入淺出。像《黃鶴樓送孟浩然之廣陵》、《望廬山瀑布》其二、《望天門山》、《早發白帝城》、《贈汪倫》等等，都是膾炙人口的名篇。歷來評唐代七言絕句，認為李白與王昌齡最稱擅場；李白集中七律最少，僅十多首，也少佳作。五律有７０多首，有的寫得很好，說明他能寫律詩，只是不愛多寫。李白的樂府詩，雖用樂府舊題，卻能自出新意，唐人以樂府古題寫詩的，當推李白的成就最為傑出。他的某些歌行和絕句，雖不用樂府題目，也富有樂府詩的風味。他詩歌語言的最大特色，可以說是“清水出芙蓉，天然去雕飾”。具體表現為語言直率自然，音節和諧流暢，渾然天成，不假雕飾，散發著民歌的氣息。這主要得力於學習漢魏六朝的樂府民歌。但他不是僅僅學習、模擬民歌語言，而是在學習基礎上加以提高，使之更加精練、優美，含意深長。他的七言古詩除明朗自然外，語言更以雄健奔放見長。杜甫《春日憶李白》詩稱譽李白詩“清新”、“俊逸”，道出了它語言風格的顯著特色。李白詩歌對後代產生深遠影響。唐代韓愈、李賀，宋代歐陽修、蘇軾、陸游，明代高啟，清代屈大均、黃景仁、龔自珍等著名詩人，都在不同程度上向李白詩歌汲取營養，受其影響。李白還有若干詞作。《尊前集》著錄１２首，《花庵絕妙詞選》著錄７首。其中《清平調》“雲想衣裳花想容”３首，體裁實為七言絕句，當時配樂演唱。其他傳為李白作的長短句均不甚可信。其中《菩薩蠻》“平林漠漠煙如織”、《憶秦娥》“簫聲咽”兩篇最為著名，但這兩首詞是否李白作品，頗滋後世疑問。李白的散文，今存６０多篇。多對偶句，沒有擺脫當時流行的駢文風尚。但語言比較自然流暢，與其詩歌風格有相似之處。其中《與韓荊州書》、《春夜宴從弟桃花（一作“李”）園序》兩文，為後代選本所取，傳誦較廣。